Нелинейная оптика - Nonlinear optics

Структура кристалла KTP , если смотреть вниз по оси b, используется для генерации второй гармоники.

Нелинейная оптика ( NLO ) - это отрасль оптики, которая описывает поведение света в нелинейных средах , то есть средах, в которых плотность поляризации P нелинейно реагирует на электрическое поле E света. Нелинейность обычно наблюдается только при очень высокой интенсивности света (значения атомных электрических полей, обычно 10 8 В / м), например, создаваемых лазерами . Ожидается, что выше предела Швингера сам вакуум станет нелинейным. В нелинейной оптике принцип суперпозиции больше не выполняется.

История

Первым предсказанным нелинейным оптическим эффектом было двухфотонное поглощение , написанное Марией Гепперт Майер для ее доктора философии в 1931 году, но он оставался неизведанным теоретическим курьезом до 1961 года и почти одновременного наблюдения двухфотонного поглощения в Bell Labs и открытия генерация второй гармоники от Peter Franken и др. в Мичиганском университете , вскоре после создания Теодором Мейманом первого лазера . Однако некоторые нелинейные эффекты были обнаружены еще до создания лазера. Теоретические основы многих нелинейных процессов были впервые описаны в монографии Бломбергена «Нелинейная оптика».

Нелинейно-оптические процессы

Нелинейная оптика объясняет нелинейный отклик таких свойств, как частота , поляризация, фаза или путь падающего света. Эти нелинейные взаимодействия вызывают множество оптических явлений:

Процессы смешения частот

Другие нелинейные процессы

Связанные процессы

В этих процессах среда линейно реагирует на свет, но на ее свойства влияют другие причины:

Параметрические процессы

Нелинейные эффекты делятся на две качественно разные категории: параметрические и непараметрические эффекты. Параметрическая нелинейность - это взаимодействие, при котором квантовое состояние нелинейного материала не изменяется из-за взаимодействия с оптическим полем. Вследствие этого процесс происходит «мгновенно». Энергия и импульс сохраняются в оптическом поле, поэтому синхронизация фаз важна и зависит от поляризации.

Теория

Параметрические и «мгновенный» (т.е. материал должны быть без потерь и бездисперсный через Крамерс-Кронига ) нелинейная оптические явления, в которых оптические поля не слишком велики , может быть описаны рядом Тейлор расширением диэлектрической плотности поляризации ( электрический диполь момент на единицу объема) P ( t ) в момент времени t через электрическое поле E ( t ):

где коэффициенты χ ( n ) - это восприимчивости среды n -го порядка , а наличие такого члена обычно называют нелинейностью n -го порядка. Обратите внимание, что плотность поляризации P ( t ) и электрическое поле E ( t ) для простоты рассматриваются как скалярные. В общем, χ ( n ) - это тензор ( n  + 1) -го ранга, представляющий как поляризационно- зависимый характер параметрического взаимодействия, так и симметрии (или отсутствие) нелинейного материала.

Волновое уравнение в нелинейном материале

Центральное место в изучении электромагнитных волн занимает волновое уравнение . Исходя из уравнений Максвелла в изотропном пространстве, не содержащем свободного заряда, можно показать, что

где Р NL является нелинейной частью плотности поляризации , а п является показателем преломления , который исходит от линейного члена в P .

Обратите внимание, что обычно можно использовать векторную идентичность

и закон Гаусса (при условии отсутствия бесплатных сборов ),

чтобы получить более знакомое волновое уравнение

Для нелинейной среды из закона Гаусса не следует, что тождество

в целом верно даже для изотропной среды. Однако, даже если этот член не равен 0, он часто пренебрежимо мал и поэтому на практике обычно игнорируется, давая нам стандартное нелинейное волновое уравнение:

Нелинейности как процесс перемешивания волн

Нелинейное волновое уравнение является неоднородным дифференциальным уравнением. Общее решение приходит из изучения обыкновенных дифференциальных уравнений и может быть получено с помощью функции Грина . Физически можно получить решения для нормальной электромагнитной волны однородной части волнового уравнения:

и неоднородный член

действует как драйвер / источник электромагнитных волн. Одним из следствий этого является нелинейное взаимодействие, которое приводит к смешиванию или связыванию энергии между различными частотами, что часто называют «перемешиванием волн».

В общем случае нелинейность n-го порядка приводит к  смешиванию ( n + 1) волн. Например, если рассматривать нелинейность только второго порядка (трехволновое смешение), то поляризация P принимает вид

Если мы предположим, что E ( t ) состоит из двух компонентов на частотах ω 1 и ω 2 , мы можем записать E ( t ) как

и используя формулу Эйлера для преобразования в экспоненты,

где «cc» означает комплексное сопряжение . Подставляя это в выражение для P, дает

который имеет частотные компоненты на 2 ω 1 , 2 & omega 2 , ш 1  +  ω 2 , ω 1  -  ω 2 и 0. Этих процессов три смешения соответствуют нелинейным эффектам , известным как генерация второй гармоники , генерации суммарной частоты , генерация разностной частоты и оптическое выпрямление соответственно.

Примечание. Параметрическая генерация и усиление - это разновидность генерации разностной частоты, при которой более низкая частота одного из двух генерирующих полей намного слабее (параметрическое усиление) или полностью отсутствует (параметрическая генерация). В последнем случае фундаментальная квантово-механическая неопределенность в электрическом поле инициирует процесс.

Фазовое согласование

Большинство прозрачных материалов, таких как показанное здесь стекло BK7 , имеют нормальную дисперсию : показатель преломления монотонно уменьшается как функция длины волны (или увеличивается как функция частоты). Это делает невозможным согласование фаз в большинстве процессов смешения частот. Например, в SHG нет одновременного решения и в этих материалах. Двулучепреломляющие материалы позволяют избежать этой проблемы, поскольку имеют сразу два показателя преломления.

Сказанное выше игнорирует позиционную зависимость электрических полей. В типичной ситуации электрические поля представляют собой бегущие волны, описываемые формулой

в позиции с волновым вектором , где - скорость света в вакууме, а - показатель преломления среды на угловой частоте . Таким образом, поляризация второго порядка на угловой частоте равна

В каждом положении в нелинейной среде осциллирующая поляризация второго порядка излучается с угловой частотой и соответствующим волновым вектором . Конструктивная интерференция и, следовательно, поле высокой интенсивности возникнут только в том случае, если

Вышеприведенное уравнение известно как условие фазового синхронизма . Обычно трехволновое смешение выполняется в двулучепреломляющем кристаллическом материале, где показатель преломления зависит от поляризации и направления проходящего света. Поляризации полей и ориентация кристалла выбираются такими, чтобы выполнялось условие фазового синхронизма. Этот метод фазового согласования называется настройкой угла. Обычно кристалл имеет три оси, одна или две из которых имеют показатель преломления, отличный от другой (других). Например, одноосные кристаллы имеют одну предпочтительную ось, называемую необыкновенной осью (е), в то время как две другие являются обычными осями (о) (см. Кристаллооптику ). Для этого типа кристаллов существует несколько схем выбора поляризаций. Если сигнал и холостой ход имеют одинаковую поляризацию, это называется «согласованием фаз типа I», а если их поляризации перпендикулярны, это называется «согласованием фаз типа II». Однако существуют другие соглашения, которые дополнительно определяют, какая частота имеет какую поляризацию относительно оси кристалла. Эти типы перечислены ниже с условием, что длина волны сигнала короче, чем длина волны холостого хода.

Типы фазового согласования ( )
Поляризации Схема
Насос Сигнал Бездельник
е о о Тип I
е о е Тип II (или IIA)
е е о Тип III (или IIB)
е е е Тип IV
о о о Тип V (или тип 0, или "ноль")
о о е Тип VI (или IIB или IIIA)
о е о Тип VII (или IIA или IIIB)
о е е Тип VIII (или I)

Наиболее распространенные нелинейные кристаллы являются отрицательными одноосными, что означает, что ось e имеет меньший показатель преломления, чем оси o . В этих кристаллах обычно наиболее подходящими схемами являются синхронизм типа I и II. В положительных одноосных кристаллах больше подходят типы VII и VIII. Типы II и III по существу эквивалентны, за исключением того, что имена сигнала и холостого хода меняются местами, когда сигнал имеет большую длину волны, чем холостой сигнал. По этой причине их иногда называют IIA и IIB. Номера типов V – VIII встречаются реже, чем I, II и варианты.

Одним из нежелательных эффектов угловой настройки является то, что задействованные оптические частоты не распространяются коллинеарно друг с другом. Это связано с тем, что необыкновенная волна, распространяющаяся через двулучепреломляющий кристалл, обладает вектором Пойнтинга, который не параллелен вектору распространения. Это приведет к уходу луча, что ограничит эффективность нелинейно-оптического преобразования. Два других метода фазового согласования позволяют избежать отклонения луча, заставляя все частоты распространяться под углом 90 ° по отношению к оптической оси кристалла. Эти методы называются температурной настройкой и квазисинхронизмом .

Подстройка температуры используется, когда поляризация частоты накачки (лазера) ортогональна поляризации сигнала и холостого хода. Двулучепреломление в некоторых кристаллах, в частности в ниобате лития , сильно зависит от температуры. Температура кристалла регулируется для достижения условий фазового синхронизма.

Другой метод - квазисинхронизация. В этом методе задействованные частоты не синхронизируются постоянно друг с другом, вместо этого ось кристалла переворачивается с постоянным интервалом Λ, обычно длиной 15 микрометров. Следовательно, эти кристаллы называют периодически поляризованными . Это приводит к тому, что поляризационный отклик кристалла смещается обратно по фазе с пучком накачки за счет изменения нелинейной восприимчивости. Это позволяет чистой положительной энергии перетекать от насоса в сигнальную и холостую частоты. В этом случае сам кристалл обеспечивает дополнительный волновой вектор k  = 2π / Λ (и, следовательно, импульс), чтобы удовлетворить условию фазового синхронизма. Квазисинхронизацию можно расширить до решеток с чирпом, чтобы получить большую полосу пропускания и сформировать импульс ГВГ, как это делается в ослепляющем устройстве . ГВГ накачки и фазовой самомодуляции (эмулируемой процессами второго порядка) сигнала и оптический параметрический усилитель могут быть интегрированы монолитно.

Смешивание частот высшего порядка

Supersonic High Harmonics.png

Сказанное выше справедливо для процессов. Его можно расширить для процессов, где не равно нулю, что обычно верно для любой среды без каких-либо ограничений симметрии; в частности, резонансно усиленное смешение суммарной или разностной частоты в газах часто используется для генерации экстремального или «вакуумного» ультрафиолетового света . В распространенных сценариях, таких как смешивание разбавленных газов, нелинейность мала, и поэтому световые пучки фокусируются, что, в отличие от приближения плоской волны, использованного выше, вводит сдвиг фазы pi для каждого светового пучка, усложняя требования фазового согласования. Удобно, что смешение разностной частоты с подавлением этого фокального фазового сдвига и часто имеет почти самоустанавливающееся условие общего фазового согласования, что относительно упрощает настройку на широкую длину волны по сравнению с генерацией суммарной частоты. На всех четырех частотах смешения одновременно, в отличие от последовательного смешивания с помощью двух процессов.

Эффект Керра также можно описать как. При высоких пиковых мощностях эффект Керра может вызывать филаментацию света в воздухе, при которой свет распространяется без рассеивания или расхождения в самогенерируемом волноводе. Даже при высоких интенсивностях ряд Тейлора , который возглавил доминирование низших порядков, больше не сходится, и вместо этого используется модель, основанная на времени. Когда на атом благородного газа воздействует интенсивный лазерный импульс, который имеет напряженность электрического поля, сравнимую с кулоновским полем атома, наиболее удаленный электрон может быть ионизирован из атома. После освобождения электрон может быть ускорен электрическим полем света, сначала удаляясь от иона, а затем возвращаясь к нему, когда поле меняет направление. Затем электрон может рекомбинировать с ионом, высвобождая его энергию в виде фотона. Свет излучается на каждом пике лазерного светового поля, которое достаточно интенсивно, вызывая серию аттосекундных световых вспышек. Энергия фотонов, генерируемых этим процессом, может выходить за пределы порядка 800-й гармоники до нескольких кэВ . Это называется генерацией гармоник высокого порядка . Лазер должен быть линейно поляризован, чтобы электрон вернулся в окрестности родительского иона. Генерация гармоник высокого порядка наблюдалась в струях благородных газов, ячейках и капиллярных волноводах, заполненных газом.

Пример использования

Удвоение частоты

Одним из наиболее часто используемых процессов смешения частот является удвоение частоты или генерация второй гармоники. С помощью этого метода выходной сигнал 1064 нм лазеров Nd: YAG или выход 800 нм лазеров Ti: сапфир может быть преобразован в видимый свет с длинами волн 532 нм (зеленый) или 400 нм (фиолетовый) соответственно.

Практически удвоение частоты осуществляется путем помещения нелинейной среды в лазерный луч. Хотя существует много типов нелинейных сред, наиболее распространенными являются кристаллы. Обычно используемые кристаллы - это BBO ( β-борат бария ), KDP ( дигидрофосфат калия ), KTP ( титанилфосфат калия ) и ниобат лития . Эти кристаллы обладают необходимыми свойствами: сильным двойным лучепреломлением (необходимым для получения фазового синхронизма, см. Ниже), определенной симметрией кристалла, прозрачностью как для падающего лазерного света, так и для длины волны с удвоенной частотой, а также с высокими порогами повреждения, что делает они устойчивы к лазерному излучению высокой интенсивности.

Оптическое фазовое сопряжение

С помощью нелинейных оптических процессов можно точно изменить направление распространения и изменение фазы светового луча. Обращенно пучок называется сопряженный луч, и , таким образом, метод известен как оптического фазового сопряжения (также называемый инверсии времени , обращения волнового фронта и существенно отличается от световозвращения ).

Устройство, создающее эффект фазового сопряжения, известно как зеркало фазового сопряжения (PCM).

Принципы

Вихревой фотон (синий) с импульсом и угловым моментом отражается от идеального ОВФ-зеркала. Нормаль к зеркалу , ось распространения . Отраженный фотон (пурпурный) имеет противоположный момент импульса и момента импульса . В соответствии с законами сохранения ПК-зеркало испытывает отдачу: в зеркале возбуждается вихревой фонон (оранжевый) с удвоенными импульсом и угловым моментом .

Можно интерпретировать оптическое фазовое сопряжение как аналог голографического процесса в реальном времени . В этом случае взаимодействующие лучи одновременно взаимодействуют в нелинейно-оптическом материале с образованием динамической голограммы (два из трех входных лучей) или дифракционной картины в реальном времени в материале. Третий падающий луч дифрагирует на этой динамической голограмме и при этом считывает ОВФ- волну. Фактически, все три падающих луча взаимодействуют (по существу) одновременно, образуя несколько голограмм в реальном времени, что приводит к набору дифрагированных выходных волн, которые переходят в фазу «обращенного во времени» луча. На языке нелинейной оптики взаимодействующие лучи приводят к нелинейной поляризации внутри материала, которая когерентно излучается, образуя ОВФ-волну.

Изменение направления волнового фронта означает идеальное изменение направления импульса фотона и его углового момента. Изменение углового момента означает изменение как состояния поляризации, так и орбитального углового момента. Инверсия орбитального момента оптического вихря происходит из-за идеального совпадения спиральных фазовых профилей падающего и отраженного лучей. Оптическое фазовое сопряжение реализуется с помощью вынужденного рассеяния Бриллюэна, четырехволнового смешения, трехволнового смешения, статических линейных голограмм и некоторых других инструментов.

Сравнение ОВФ и обычного зеркала. С ОВФ-зеркалом изображение не деформируется при двукратном прохождении через аберрирующий элемент.

Наиболее распространенный способ создания оптического фазового сопряжения - использование техники четырехволнового смешения, хотя также возможно использование таких процессов, как вынужденное рассеяние Бриллюэна.

Техника четырехволнового смешения

Для метода четырехволнового смешения мы можем описать четыре луча ( j = 1, 2, 3, 4) с электрическими полями:

где E j - амплитуды электрического поля. Ξ 1 и Ξ 2 известны как две волны накачки, причем Ξ 3 является волной сигнала и Ξ 4 будучи генерируемой обращенной волной.

Если волны накачки и сигнальная волна накладываются на среду с ненулевым χ (3) , это создает нелинейное поляризационное поле:

приводя к генерации волн с частотами, заданными как ω = ± ω 1 ± ω 2 ± ω 3, в дополнение к волнам генерации третьей гармоники с ω = 3ω 1 , 3ω 2 , 3ω 3 .

Как и выше, условие фазового синхронизма определяет, какая из этих волн является доминирующей. Выбирая такие условия, что ω = ω 1 + ω 2 - ω 3 и k = k 1 + k 2 - k 3 , это дает поле поляризации:

Это генерирующее поле для ОВФ пучка 4 . Ее направление задается K 4 = K 1 + K 2 - к 3 , и поэтому , если два насоса пучки встречными ( K 1 = - к 2 ), то сопряженный и сигнальные пучки распространяются в противоположных направлениях ( K 4 = - к 3 ). Это приводит к обратному отражению эффекта.

Кроме того, можно показать, что для среды с показателем преломления n и длиной взаимодействия пучка l амплитуда электрического поля сопряженного пучка аппроксимируется выражением

где c - скорость света. Если пучки накачки E 1 и E 2 представляют собой плоские (встречные) волны, то

то есть сформированная амплитуда луча является комплексно сопряженной амплитудой сигнального луча. Поскольку мнимая часть амплитуды содержит фазу луча, это приводит к изменению фазовых свойств эффекта.

Обратите внимание, что константа пропорциональности между сигнальным и сопряженным пучками может быть больше 1. Это фактически зеркало с коэффициентом отражения более 100%, производящим усиленное отражение. Энергия для этого исходит от двух балок накачки, которые истощаются в процессе.

Частота сопряженной волны может отличаться от частоты сигнальной волны. Если волны накачки имеют частоту ω 1 = ω 2 = ω, а сигнальная волна имеет более высокую частоту, так что ω 3 = ω + Δω, то сопряженная волна имеет частоту ω 4 = ω - Δω. Это называется переключением частоты .

Угловой и линейный моменты в оптическом ОВФ

Классическая картина

В классической электродинамике Максвелла фазовращающее зеркало выполняет разворот вектора Пойнтинга :

(«in» означает падающее поле, «out» означает отраженное поле), где

который представляет собой линейную плотность импульса электромагнитного поля. Точно так же ОВФ имеет вектор плотности углового момента, противоположный падающему полю:

Приведенные выше тождества действительны локально , то есть в каждой точке пространства в данный момент для идеального ОВФ-зеркала .

Квантовая картина

В квантовой электродинамике фотон с энергией также обладает линейным импульсом и угловым моментом, проекция которого на ось распространения равна , где - топологический заряд фотона, или число витков, является осью распространения. Проекция момента количества движения на ось распространения имеет дискретные значения .

В квантовой электродинамике интерпретация фазового сопряжения намного проще по сравнению с классической электродинамикой . Фотон, отраженный от ОВП-зеркала (out), имеет противоположные направления линейного и углового моментов относительно падающего фотона (in):

Формирование нелинейно-оптического рисунка

Оптические поля, передаваемые через нелинейную среду Керра, также могут отображать формирование структуры из-за нелинейной среды, усиливающей пространственный и временной шум. Эффект называется оптической модуляционной нестабильностью . Это наблюдалось как в фоторефрактивных, фотонных решетках, так и в фотореактивных системах. В последнем случае оптическая нелинейность обеспечивается увеличением показателя преломления, вызванным реакцией. Примерами формирования структур являются пространственные солитоны и вихревые решетки в рамках нелинейного уравнения Шредингера .

Молекулярная нелинейная оптика

Первые исследования нелинейной оптики и материалов были сосредоточены на неорганических твердых телах. С развитием нелинейной оптики были исследованы молекулярно-оптические свойства, формирующие молекулярную нелинейную оптику. Традиционные подходы, использованные в прошлом для усиления нелинейностей, включают расширение π-систем хромофора, регулировку чередования длин связей, индукцию внутримолекулярного переноса заряда, расширение конъюгации в 2D и разработку мультиполярных распределений заряда. В последнее время было предложено много новых направлений для усиления нелинейности и управления светом, включая скрученные хромофоры, сочетание высокой плотности состояний с чередованием связей, микроскопический каскадирование нелинейности второго порядка и т. Д. Благодаря выдающимся преимуществам, молекулярная нелинейная оптика получила широкое распространение. в области биофотоники, включая биоимиджинг, фототерапию, биосенсор и т. д.

Общие материалы, генерирующие вторую гармонику (ГВГ)

Темно-красный селенид галлия в сыпучем виде

Упорядочено по длине волны накачки:

Смотрите также

дальнейшее чтение

  • Энциклопедия лазерной физики и технологии с содержанием по нелинейной оптике, Рюдигер Пашотта.
  • Интуитивное объяснение фазового сопряжения
  • SNLO - Программное обеспечение для проектирования нелинейной оптики
  • Пленарная презентация Роберта Бойда: Квантовая нелинейная оптика: Нелинейная оптика встречает квантовый мир Новости SPIE
  • Бойд, RW [2020], Нелинейная оптика, 4-е изд. edn, Academic, Лондон. ISBN  9780128110034

использованная литература